少年探偵ロキ(CV: 渕崎ゆり子)は北欧神話の邪神ロキの化身である。戯れが過ぎたため、最高神オーディンによって神界から人間界に落とされた。主神の命令で人間界の魔を落とし、魔を集めている。魔を集めやすいように燕雀探偵社(えんじゃくたんていしゃ)で探偵をしている。
ロキと闇野竜介(CV: 三木眞一郎)(ロキの子であるミドガルズオルム)が住む大屋敷に、ミステリーマニアの高校生、大堂寺繭良(CV: 堀江由衣)がロキの助手と自称して入り浸り、ロキを殺すように神界から命じられているが、貧乏なために飯をたかりにロキ宅へやって来る鳴神(CV: 森久保祥太郎)(雷神トール)などが登場して、様々な事件が巻き起こる。
その他にもヘイムダル(CV: 朴璐美)、ノルン三姉妹(ウルド、ヴェルダンディー、スクルド)、フレイとフレイヤ、ウトガルドロキ、ヘル、フェンリルなどが出てくる。また、RAGNAROKではロキの愛人アングルボダも少女スピカとして登場している。
魔探偵ロキ初期から中期にかけては探偵としての物語が主なものとなっているが、後期から魔探偵ロキ RAGNAROKにかけて徐々に神や神界に関係する話が多くなり、探偵としての物語は減少していく(ただし、RAGNAROKにおいても探偵としての活動はしていると思われる節はある)。